Le bâtiment principal situé Place Fontenoy, abrite le secrétariat de l'Organisation. Le bâtiment en forme de "Y", dit "étoile à trois branches", d'une hauteur de 28,75m et qui repose sur des pilotis est implanté sur un terrain de trois hectares. La surface de chacun des sept étages est de 3.270 m.
La décoration du bâtiment, en harmonie avec l'architecture, est le fruit d'une coopération artistique internationale, MM. MC. Parra-Perez, Président, (Vénézuela), Georges Salles (France), Shahid Subrawardy (Pakistan) et Sir Herbert Read (Royaume-Uni) et représente un trésor artistique et culturel d'une grande valeur. A l'époque, sur les neuf millions de dollars pour la construction, 191 000 furent consacrés à la "décoration artistique". Les grandes oeuvres décrites ci-après sont accessibles au public.

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Un second bâtiment , dit "en accordéon" aux murs de béton et au toit recouvert de cuivre, contient la plus grande salle de l'UNESCO destinée, entre autres, aux séances plénières de la Conférence Générale, ainsi que les salles des commissions décorées par l'Allemagne, le Danemark, la France,l'Italie et la Suisse. Construit en bordure de l'avenue de Suffren, le bâtiment est relié à l'immeuble du secrétariat par " la salle des Pas Perdus".

Un petit édifice cubique de quatre étages, destiné à l'origine aux délégations permanentes et aux organisations non gouvernementales, est situé en bordure du Jardin de la Paix (dit Jardin japonais), merveille d'identité culturelle avec un labyrinthe de bassins, de pierres et d'arbres, dessiné par Isamu Noguchi.

Enfin, lorsqu'en 1965 il fallut prévoir l'extension du bâtiment et que la commission des Sites refusa la construction d'un immeuble en hauteur, Bernard Zehrfuss réalisa six patios intérieurs et enterrés, qui constituèrent, à l'époque, une novation. Ce bâtiment souterrain recoit la lumière et l'ensoleillement par ces six patios profondément creusés sous le niveau de la Piazza. Deux étages de bureaux sont ainsi ouverts sur des jardins, des arbres, des fleurs et des plans d'eau.